AEM 廈門大學張力課題組基于環己六酮有機負極的鋰離子高容量超快存儲

近日，廈門大學張力教授課題組和吳德印教授課題組合作，在環己六酮（C6O6）有機負極材料深度儲鋰研究中取得新進展，相關成果以“Eight-Electron Redox Cyclohexanehexone Anode for High-Rate High-Capacity Lithium Storage”為題發表于Advanced Energy Materials（DOI:10.1002/aenm.202201347）。

用含碳、氫、氧等元素的有機電極材料取代傳統無機負極材料，是未來綠色鋰離子電池極具吸引力的方向之一。當前，作為鋰離子電池（LIBs）電極材料的有機分子存在電子電導率低、氧化還原動力學遲緩、在碳酸酯類電解液中溶解度高以及倍率性能差等突出瓶頸問題，限制了其在電化學儲能中的實際應用。針對上述問題，研究團隊致力于發展高比容量和高倍率的新型有機電極材料及其制備技術，已取得階段性研究成果（Adv.Mater.2021,33,2104039，Adv.EnergyMater.2018,8,1802273）。

在前期研究基礎上，本工作開展環己六酮（C6O6）有機小分子深度儲鋰行為的研究。C6O6完全由羰基（-C=O）組成，不含電化學惰性結構單元，具有高理論比容量（957mAhg-1）。針對C6O6在強質子電解液中溶解度高、電子導電性低和難以微/納化等難題，我們提出溶解-再結晶的方法，制備導電性好的不溶性C6O6-PVDF-碳網絡電極。實驗表明，C6O6電極作為LIBs負極，在200mAg-1電流下具有1404mAhg-1的可逆容量，5Ag-1下循環700次后可逆容量為814mAhg-1，表現出優異的循環性能和倍率性能。結合譜學表征、電化學反應動力學解析以及第一性原理計算，C6O6分子高可逆比容量的鋰存儲機制可歸因于兩個重要過程，即基于羰基的六電子法拉第氧化還原反應（LinC6O6，n=2、4和6）和二聚體(Li8C6O6)2誘導的兩電子快速插層式贗電容反應。將C6O6負極與活性炭正極組配，構筑了電壓窗口為4.3V、高能量密度和高功率密度特性的有機鋰離子混合電容器。

該研究工作由廈門大學張力教授和吳德印教授共同指導，實驗部分由2019級博士生李莎完成，理論計算部分由2019級博士生林建德完成（共同第一作者），張益妙、張仕林、胡忠利和劉俊杰也參與了部分工作。廈門大學田中群教授、毛秉偉教授、谷宇博士和南子昂博士提供了寶貴建議。該研究工作得到國家自然科學基金項目（21875155、22032004）、國家重點研發計劃（2021YFA1201502）和廈門大學南強青年拔尖人才計劃等資助。

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